具有高能量密度（3500 Wh·kg-1）的锂-氧气电池的实际应用受限于很多关键性科学问题。其中，电池的正极在充放电过程中缓慢的氧气还原反应(ORR)/氧气析出反应(OER)是造成电池充放电极化大、循环效率低的主要原因之一。对ORR和OER同时具有催化活性，并能促进Li2O2的可逆生成/分解的高效双功能电催化剂是解决上述问题的关键。
3d基过渡金属氧化物，对电池充放电过程中的放电产物的形成与分解具有很好的催化作用。引入高价金属元素的多元金属氧化物，可以有效地调节材料表面的电子结构，进一步增强催化活性。然而，由于不同金属元素的热力学不相溶性，外来金属元素的引入通常会造成各组分团聚和独立成相等问题，从而导致材料的催化活性降低。因此，高活性多元金属氧化物的合理设计和制备仍然是一个巨大的挑战。
近日，苏州大学杨瑞枝教授课题组通过引入晶格匹配效应，采用一步溶剂热法成功制备了具有非晶/晶体异质结构的三元金属氧化物（CoFeCeOx）自支撑电极。通过对Co，Fe和Ce比例的精准调控，获得具有热力学和动力学稳定的高活性CoFeCeOx正极催化剂，在锂-氧气电池中表现出优异的电化学性能。系统实验研究并结合密度泛函理论（DFT）分析，揭示了氧化物组分之间最小的晶格失配和不同元素间的协同电子作用有效调控了充放电过程中对中间产物LiO2的吸脱附。
论文链接：https://doi.org/10.1002/aenm.202100110
图1多元金属氧化物CoFeCeOx的制备示意图和结构表征
图2多元金属氧化物CoFeCeOx作为锂-氧气电池正极的电化学性能